《那一天，彩虹出現》演出陣容豪華，囊括影視劇場各界一線陣容。卡司包括以客語電視劇《茶金》入圍金鐘最佳男主角的郭子乾、金曲客語歌后官靈芝、星光男神倪安東、劇場潛力新星吳侑函。相較於郭子乾、官靈芝各自在影劇、音樂領域累積客語表演經驗，臺美混血的倪安東本次是第一次學習客語，他謙稱「一定會想辦法讓觀眾聽得懂！」。而出身苗栗，與倪安東有大量對手戲的吳侑函近年在劇場界累積許多作品，是國內音樂劇廣受矚目的新星，本次回到故鄉演出，戲裡戲外都格外有意義。

《那一天，彩虹出現》故事從臺灣礦業史發想，進一步連接城鄉兩地、祖孫兩代之間的雋永情感。劇情講述獨居苗栗山城的金來嫂（官靈芝飾），為了將旅居美國的孫子自強（倪安東飾）留在身邊，突發奇想要里長阿伯公（郭子乾飾）假造一份神秘的藏寶圖，設計讓心懷音樂夢想的自強回到臺灣，尋找阿公金來（徐淳耕飾）留下的寶藏。而身具音樂專長的自強又在苗栗結識了同樣有旅美經驗的年輕舞者阿琳（吳侑函飾），相敬相惜的兩人意外產生許多情愫。而在這趟誤打誤撞的尋寶之路中，自強也漸漸認識在自己幼年因礦坑意外過世的阿公，更打開阿公和阿婆之間，那段隨歲月遠去卻不曾褪色的美麗回憶。